1969 traf Al Green den Produzenten des Labels „Hi Records“, Willie Mitchell. Mit ihm zusammen entstand Greens erster Number-One-Hit “Tired Of Being Alone”. Das in der Folge entstandene Album Al Green „Gets Next To You“ (1970) erreichte in den USA den Goldstatus. Das folgende Album „Let’s Stay Together“ von 1972 wurde ebenfalls ein Erfolg: der Titelsong erreichte die Top 10 der amerikanischen Charts. Noch im selben Jahr erschien das Album „I’m Still In Love With You“, gefolgt 1973 von „Call Me“. Al Green avancierte damit zum Superstar des Soul und R&B.